实验研究任务: 项目组的研究目标是与日本的最佳吸附剂对比,获得海水提铀的动力学和平衡态信息,并用这些信息于经济可行性研究,评价工艺的实用性并确定未来的工作目标。 • 橡树岭国家实验室(ORNL),人造海水、实验室批处理实验,选取最好的吸附剂。 • ORNL开发的高表面积聚乙烯纤维胺肟基聚合吸附剂是目前最好的吸附剂,最大吸附能力4mg-U/g-吸附剂。 • 太平洋西北国家实验室(PNNL)海洋科学实验室,天然海水现场吸附柱实验,借助动力学摄取模型更好的了解吸附速率控制机制。新的实验和动力学模拟结果有助于更新经济评价(成本分析)。 PNNL海洋实验室现场试验示意图和实验条件见图1和表2
a PNNL独立验证。 ORNL新开发的吸附剂材料: • 胺肟嫁接聚合吸附剂(Amidoxime-grafted polymeric adsorbents)以多孔聚乙烯纤维作为载体材料,提供高表面积(1.35m2/g),能增加官能团嫁接的自由度,促进通过纤维的各种金属离子的转移。这种纤维嫁接前的平均长度和密度分别为25 mm和0.941 g/cm3,湿纤维的直径约153 ± 15μm。 • 辐照诱导嫁接聚合(RIGP)法:(i)通过辐照在聚乙烯纤维上生成自由基, (ii)单体嫁接,(iii)配体转换,(iv) 碱性处理调制。 • 日本/美国吸附剂的差别:两者的嫁接官能团使用的聚乙烯基质形式不同,美国是高表面积纤维;日本是片状聚乙烯无纺布。实验结果: 实验摄取的铀量:铀吸附动力学实验汇编见表3和图2,吸附的数量、铀摄取速率与时间的关系见图3。 • 从图2看,ORNL吸附剂的吸附能力比日本吸附剂(日本原子能机构提供试样)高2倍。 • 根据表3,ORNL吸附剂的铀摄取量2.7mg/g-吸附剂,假设2.85ppb海水浓度下,较低盐度下已经达平衡。使用标准条件(Kd值1010 L/g,盐度35,海水铀浓度3.3ppb),预计ORNL吸附剂与海水接触8周,铀摄取量为3.3 mg-U/g-吸附剂。对日本吸附剂正则化到标准条件,其吸附剂上升到1.3 mg -U/g-吸附剂。这暗示ORNL吸附剂对铀的亲合力约比日本吸附剂大1.6倍 • 初始吸附速率:ORNL吸附剂的初始摄取速率0.19mg-U/g-吸附剂/天;日本为0.073 mg-U/g-吸附剂/天;10天,ORNL下降到50%,日本8天已下降到50%以下。 • 60天试验期内,ORNL吸附剂摄取速率较高。日本吸附剂在4周内摄取的铀量达到稳定水平,ORNL尚未稳定。
成本分析: 海水铀制品成本演进和潜在的里程碑见图4。基于日本吸附剂,但更新到描述ORNL的吸附剂及其生产工艺。 • ORNL吸附剂数据的动力学模型确定60天铀摄取期,接近成本最小化浸泡期。 • 为确保成本分析偏保守,铀摄取未对PNNL实验现场海水铀浓度较低做调整。 • 图4上部第一条对应日本系统预期的铀生产成本,可信度95%。第二、三条是模型更新到ORNL吸附剂容量时的计算成本:按日本人提议的吸附剂部署和锚泊系统设计为760美元/kg-U,稍作修改的设计特点是远离海洋母舰较小的工作船以及更轻、更强健的聚合物绷绳,降为610美元/kg-U。 • 再下边三个假想的吸附剂性能情景得到的铀生产成本,与2007-2008年铀价猛涨期间观察到的峰值铀现货市场价格相当。这说明吸附剂材料性能研究、改进的巨大潜质。吸附剂能力加倍和耐久性适度改善,就可能导致有竞争力的铀生产成本。
项目组目前还在评估下述情况下ORNL胺肟基聚合吸附剂以及其他不同官能团支持吸附剂的性能: (1)不同地理区域、不同生物地球化学参数; (2)不同温度和线速度; (3)确定金属离子如钒的影响; (4)确定未过滤海水内生物活动的影响。 三. 美国海水提铀实验研究开始“新征程” 美国人从ORNL研发的新型吸附剂实验成果看到“曙光”。NEUP 2013财政年度“研发”专项“燃料循环R&D”名义下批准的“海水-铀”项目多达7个(见表4)。NEUP 2014财政年度又开辟4个涉及“海水-铀”的实验项目(见表5),好像在搞“大跃进”运动[3,4],试图实现更远大的追求。就今后三年要完成的11项实验研究看,重点更多集中于更先进、有选择性多孔有机聚合物(POP)吸附剂和更具实战性的海洋现场试验研究,以选定实用性的、更新的吸附剂。
结束语